鉴于石墨烯零带隙的性质，在基于石墨烯的范德瓦尔斯( van der Waals，vdWs )异质结构( HS )中，I型能带排列占主导地位。这极大地影响了其在光电器件（如太阳能电池）领域的应用。在这项工作中，我们使用第一原理计算产生了 II 型能带排列，该排列可以通过 M 掺杂石墨烯/MoS (M@G/MoS, M = Pd, Ti) HS 中的小双轴应变来控制。此外，我们发现，在小范围的双轴应变下，应变的引入可以通过控制M@G/MoS2 HSs的能带排列来有效调节可见光吸收。此外，Pd@G/MoS和Ti@G/MoS HSs在-4%至4%的应变范围内，锯齿状方向的空穴迁移率始终超过1000 cm2·V-1·s-1。我们的研究结果有利于扩大石墨烯的 vdWs HS 在光电领域的应用。
图1. vdWs HSs的能带排列：(a)具有跨带隙的I型能带排列; (b)具有交错带隙的II型能带排列; (c)具有破碎带隙的III型能带排列; VBM和CBM分别表示价带极大值和导带极小值。
图2. 几何结构: (a)G/MoS2; (b) Pd@G/MoS2; (c) Ti@G/MoS2 HSs。顶部和底部的面板对应于侧视图和顶部视图。在(a)中，我们考虑了五个潜在的掺杂位点，即空穴位点（蓝色圆圈）、S-和mo-顶部位点（黑色圆圈）和桥接位点（红色圆圈）。
图3. 通过AIMD模拟Pd@G/MoS2和Ti@G/MoS2 HSs的温度和能量随时间的变化。 左图：(a) 300 K; (c) 400K; 右图：(b) 300 K; (d) 400K。
图4 . 投影能带结构：(a) G/MoS2 HS，( b ) Pd掺杂单层石墨烯，( c ) Ti掺杂单层石墨烯，( d ) Pd@G/MoS2; ( e ) Ti@G/MoS2 HS。费米能量在能量尺度上被设置为零。
图5. 不同应变下平面双轴应变和声子色散下的示意图：(a)Pd@G/MoS2 ; (b) Ti@G/MoS2 HSs。正应变和吸附应变分别对应于拉伸应变和压缩应变。
图6. 不同应变下Pd@G/MoS2和Ti@G/MoS2异质结的投影能带结构。
图7. 在不同应变条件下对带结构进行带排列：(a、b)掺杂vdWs HSs; (c) Pd@GL和Ti@GL的带隙。
图8. (a)未应变HSs; (b)应变Ti@G/MoS2; (c) Pd@G/MoS2 HSs的光吸收。
图9. 不同应变水平下的Ti@G/MoS2 HS的投影能带结构（上面板）和跃迁偶极矩（下面板）。这里，Δ1-n（n = 1-5）表示费米能级以下的第n个价带与导电带之间的电子跃迁。根据计算出的TDM振幅，与可见光吸收对应的可能的层间电子跃迁用箭头突出显示。
图10.300 K时，在应变条件下的载流子迁移率：(a,b) Pd@G/MoS2; (c,d) Ti@G/MoS2 HSs。这里，空穴和电子载流子分别对应于HS中掺杂的石墨烯层和MoS2层。
图11. 掺杂vd Ws HSs (左)的投影能带结构和Pd@GL和Ti@GL (右)在不同层间距离下的能带隙。
相关研究成果由西安理工大学理学院Li-Yong Chen等人于2024年发表在Surfaces and Interfaces上。原文：Modulating the band alignment, carrier mobility and optical absorption of graphene/MoS2heterostructure via synergistic effects of doping and strain
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