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江西理工大学《CEJ》:基于电负性石墨烯薄膜的稳定锂金属电池界面化学调控
出处:材料分析与应用  录入日期:2023-11-20  点击数:1222

  1成果简介
  为了实现锂(Li)金属阳极在高能量密度电池中的实际应用,必须克服固体电解质相间层(SEI)不均匀以及锂电化学剥离/沉积行为不规则等主要挑战。为了使 Li+ 分布均匀并稳定 SEI 层,本文,江西理工大学刘先斌 副教授、吴子平 教授团队在《Chemical Engineering Journal》期刊发表名为“Electronegative graphene film based interface-chemistry regulation for stable lithium metal batteries”的论文,研究报告了一种电负性可控的部分还原氧化石墨烯(PrGO)薄膜,作为构建复合电极(
PrGO@Li)的理想锂主体。制备的 PrGO 具有可调的氧量和负电荷,可实现可控的锂容量,避免锂过剩。更重要的是,负电性PrGO薄膜基质可产生静电力,从而调节 Li+ 的分布模式和扩散动力学,诱导出均匀稳定的富含 LiF 的 SEI 和高度保形的 Li+ 剥离/沉积行为,而不会产生锂枝晶。
  因此,在20mA cm-2 和10mAh cm-2 下循环使用2000小时后,最佳
PrGO@Li电极可提供长期可逆的Li+剥离/沉积过程,过电位极低(7 mV)。此外,基于这种阳极和磷酸铁锂阴极配对的全电池具有出色的循环稳定性、高倍率容量和卓越的灵活性。同时,可控的 PrGO 薄膜还能与硫一起作为阴极装入锂/硫电池,从而获得令人满意的效果。该研究深入分析了石墨烯宿主与 Li+ 在电化学行为上的中介机理,为高性能金属锂电池的开发提供了普遍指导。
  2图文导读 



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  图1.超薄
PrGO@Li薄膜的制备策略和力学性能



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  图2.不同温度下
PrGO@Li膜的结构和性能



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  图3.基于不同还原温度和锂
PrGO@Li膜的对称电池电化学性能



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  图4.基于机理分析的形貌检测、SEI深度测试和理论模拟


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  图5.基于PrGO@Li-400负极的全电池与纯锂负极的电化学性能比较
  3小结
  在这项研究中,我们设计并优化了一种电负性 PrGO 薄膜作为理想的锂宿主,并通过实验和计算分析证明了氧官能团对 Li+ 电化学行为的影响。这些具有可调氧含量和强电负性的 PrGO 薄膜可以吸收熔融金属锂,形成具有高强度和可控面积容量的超薄
PrGO@Li 薄膜。与孔隙率和电导率相比,结合能低的氧基团对锂的渗入起着更为重要的作用。具有适当界面表征的优化电极(PrGO@Li-400)可诱导表面 Li+ 浓度增加并保持均匀分布,从而同时形成薄、均匀和稳定的 SEI 层。所形成的 SEI 层具有丰富的 LiF 成分和较高的 Li+ 离子电导率。均匀的 SEI 结构和氧基团的强电负性促进了锂的均匀成核和横向生长,从而形成了无树枝状或死锂的密集锂形态。基于对称电池,经过优化的电极在 20 mA cm-2 和 10 mAh cm-2 下实现了锂镀层/剥离行为的高度可逆性和较低的过电位,持续时间超过 2000 小时。此外,基于没有多余金属锂的 PrGO@Li 薄膜阳极组装的全电池(硬币和小袋)也显示出了出色的柔性存储特性。这种界面化学策略为从根本上理解宿主分子结构对Li+行为的影响、高利用率以及高性能锂电池阳极的合理设计提供了新的视角。
  文献:


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